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L'estate è finita, e Buffy e Willow si iscrivono all'UC di Sunnydale. Xander, tornato a casa dopo un fallito viaggio per il continente, inizia casualmente a frequentare Anya, un demone della vendetta, ora umana e privata dei suoi poteri, causa di diversi guai nella puntata Il desiderio, nella terza stagione. Oz lascia la città, dopo aver tradito Willow ed essersi dimostrato incapace di contenere la sua indole demoniaca. Dopo giorni di sconforto, Willow fa la conoscenza di Tara Maclay, una strega già da tempo praticante; con l'andare del tempo, scoppia l'amore tra le due. Da qui, Willow inizierà ad accrescere significativamente la sua esperienza con la magia. Nel frattempo, Buffy, a seguito di una breve quanto dolorosa storia d'amore con un compagno di scuola, si innamora di Riley Finn, che poi si scopre appartenente al corpo para-militare denominato «L'organizzazione», estremamente top-secret, la cui sede è situata al di sotto della stessa università e guidato da Maggie Walsh, professoressa di psicologia. Spike fa ritorno a Sunnydale, dopo l'allontanamento da parte di Buffy e la rottura con la compagna Drusilla. Prontamente, però, viene sottoposto all'impianto, da parte dell'Organizzazione, di un particolare microchip, capace di dissuaderlo dall'attaccare gli umani. Con l'avanzare degli episodi, emerge poi la vera finalità dell'Organizzazione, ovvero non combattere le forze del male, affiancando Buffy nella sua lotta, bensì assecondare i malvagi piani della Walsh. Quest'ultima, infatti, provvedeva alla raccolta delle membra di demoni, catturati dalle sue forze armate, per dar vita ad Adam, un ibrido umano e demone che, appena entrato in funzione, toglie la vita alla stessa dottoressa, per poi seminare il terrore nell'intera Sunnydale. Verrà annientato dalla collaborazione del gruppo e l'Organizzazione verrà smantellata.